1931年當選為國民黨中央執行委員，12月任陸軍大學校長，1932年1月任軍事委員會參謀次長兼陸軍大學校長，楊傑將軍不僅有著傑出的軍事指揮才能，也是卓越的軍事理論家和教育家。他長期從事軍事理論研究和軍事教育工作，在創造中國的戰略戰術理論方面頗有建樹，在改造中國軍隊，提高其戰鬥力方面提出了許多重要的方略，他長期擔任陸軍大學的領導工作，為國家培養了大量軍事人才，在抗日戰爭中發揮了巨大作用。他註重對學員加強品德、人格教育，強調中國的壹代軍人要具有強烈的愛國主義思想。
1933年3月和財政部長宋子文，軍政部長何應欽、內政部長黃紹竑、外交部長羅文幹壹起北上，任軍事委員會北平分會參謀長兼華北第8軍團總指揮，參加長城抗戰。指揮古北口、冷口、喜峰口壹帶的軍事，他在居仁堂軍事會議上提出後退配備的主張，要求大膽放棄壹線陣地，將敵引入密雲山地，集合三個軍布成口袋陣殲滅日軍部隊，為此目的，他幹脆宣稱南天門戰爭激烈，守也守不住，必須執行這項計劃，何應欽向來與他不睦，打電話給17軍軍長徐庭瑤問戰事激烈與否，徐答不激烈，何應欽遂以謊報軍情為由撤了他的職，但後來南天門終於沒有擋住日本西義壹的第八師團的進攻。何後來簽定何梅協定，楊傑大罵：“簡直是赤裸裸地賣國，低能到賣都賣不成。”
9月任軍事考察團團長赴歐洲考察軍事，此後近壹年的時間裏，楊傑到德、法、蘇等29個國家進行軍事考察，在蘇聯，斯大林多次接見他，稱他為“戰略專家”。對他寫的《蒙古騎兵之性質及使用方法》贊賞不已。在英國，他在與國防大臣談論第壹次世界大戰前後的情況時，國防大臣以壹份偽造的國防計劃來試探楊傑的軍事才能。楊傑稍加考慮後，說這份國防計劃不可能是真的，並提出了修改意見，結果與英國真的國防計劃大同小異。國防大臣對此甚為驚訝，贊嘆他為“軍學泰鬥”。從此，他的軍事、外交才能也聞名於世。他回國後寫成著名的《歐洲各國軍事考察報告》。要蔣介石立即加強重工業建設，進行以國防工業為重心的計劃，克服依賴外國武器的缺點，否則世界戰端壹開，各國自顧不暇，敵軍封鎖我海岸，到時雖以萬金，不能求禦敵之武器。但蔣介石沒有采納他的意見，只是在1934年12月任他為參謀本部參謀次長、代參謀總長，城塞組長、防空委員會主任。
他任航空委員會主任時，檢查新買的幾架飛機，發覺是用報廢飛機改裝的，他向蔣介石告狀，但由於飛機是宋美齡和孔祥熙買的，蔣介石避而不作處理，他只好辭去航空委員會的職務。後來，宋美齡聯合陳果夫兄弟和何應欽控告他貪汙南京國防工事公款，蔣將城塞軍需處長和副處長槍斃，他的城塞組長和代總參謀長的職務也就跟著撤銷。
1935年1月兼陸軍大學教育長，楊傑按日本陸軍大學校的教育、管理方法來教育學員。按日本的二級學制，士官學校（相當於中國黃埔陸軍軍官學校）負責養成教育，把壹個普通中學畢業生或部隊選考的軍曹(中土)通過士官候補生的教育訓練，培養成為壹個夠格的軍官。舉凡壹個中、下級軍官應具備的戰術、兵器、兵制、築城、地形等軍事知識，“忠軍愛國”的思想，軍官儀表及作風，都應達到壹定的水平，才能畢業當軍官。陸軍大學則為深造壹般軍官成為高級統帥和參謀的陸軍最高軍事學府。凡經歷過二年主隊職(連、營長)的軍官都可投考。除筆試軍事學、普通科學。外國語外，還口試多種常識，觀察應考者的應對進退，語言儀態，日本陸軍大學學員在校三年，三年壹考，因年齡限制，壹般軍官終身只能考二次。陸大畢業學員不愁不升到將軍。因此日本陸大畢業學員很自負，表現得舉止雍容，氣宇軒昂。所以學員在校不編隊，沒有隊列管理。學員在校功課完畢，即各自回家。圖上戰術及各種作業，都可帶回家作。楊傑主持中國陸大，也只講求學術，不作隊列管理。他認為政治教育、紀律、作風、儀態等都應在養成教育時完成，陸大的任務是高級統帥及優秀參謀的學術品德修養。應使學員自重、自己約束自己，而不被動地遵守紀律。他經常講日本陸大那壹套，要求學員自治，選舉壹學員長自行管理，他是要學員自內心地自重、以養成統帥人格。
楊傑註重應用戰術，他主張第壹、二學年由中外教官重點教授戰術，他說：師戰術打好基礎，則軍戰術、大軍戰術可得心應手。事半功倍。有壹年春季現地戰術，楊傑老師親自指導。他結構的想定是：裝備較藍軍優勢三倍的紅軍由連雲港登陸，其先頭壹個師擊破數量優勢而裝備優勢的藍軍，不顧後方有藍軍部隊的襲擾，經淮陰、揚州進至鎮江對岸瓜州地區，得知鎮江敵軍薄弱、敵壹個騎兵旅正經淮陽南下，己方的後續兵團須兩天後才能到達，問師長為何決心。學員的答案多是就地固守，或待敵騎兵到達而擊破之，他拿出原案是渡江攻占鎮江、構成橋頭堡陣地等待後續兵團到達，再向南京進攻。有人說：這就是他在日本陸軍大學畢業時郵前戰術想定和答案的翻版。不管是不是，構想確實是巧妙的。
楊傑老師認為指揮員和參謀馳騁疆場，離不開馬，所以他要學員，三年都練騎術。他還認為現代戰爭已機械化，要求學員都能駕駛摩托和汽車，可惜我們因經費無著，未能實現。他認為現代戰爭立體化，指揮員和參謀必須了解空軍戰術，必須空中偵察，空中指揮，所以陸大第十期畢業，他選送三人去學空中偵察。1936年兩廣反蔣，他利用雙方態勢及日本進窺華北的情況，作成想定，要求研究員們以蔣軍指揮員身份作答案，學員的答案都是進軍韶關，南下截斷兩廣聯絡。他拿出原案是：大軍壓韶關，以強鄰窺視為理由，謀求政治解決，他講評時說：如果軍事解決，不是兩廣勝，也不是中央勝，而是日本勝了。學員從心坎裏佩服他的遠見和謀國忠貞。
陸軍大學是壹所培養中高級軍官的最高學府，它招收中尉以上，少將以下的軍官入學。楊傑認為，軍隊的好壞關系國家和民族的存亡，特別是指揮官和高級幕僚，肩負國防重任，必須能夠運籌帷幄，決勝千裏，既要有理論基礎，又要有實踐經驗。他常說：“將帥無才，累死三軍。”因此，他在主持陸大工作時，著力在提高教學質量上下功夫。在課程設置上，他博采廣收，既廣攬有實學的教官講授古代戰史、各國戰史、陸軍戰術、參謀業務、兵要地理、軍隊教育、後方勤務等課程，又聘請德、意、法、蘇等國教官，講授海空戰術、裝甲兵戰術、化學戰、築城學、諜報勤務等現代軍事課程。還聘請我國著名學者入校講學，如馬寅初講經濟學，薩空了講社會學，夏鼐講法學等。自己則親自講授《戰爭訣要》、《大軍統帥學》等課程，並且特別註重理論聯系實際。他經常帶領學生到實地結合地形進行戰術作業。有壹次在上海，他指著金山衛對學生說：“壹旦戰爭爆發，這裏將是敵人看中的登陸地點，因為我對這裏的潮汐、水位、地形都作了細致的調查研究。”果然，抗日戰爭中，日軍在不受重視的金山衛登陸成功。後來，每當談起此事，當年的學生無不佩服老師的真知灼見。
1935年8月組織廬山軍官訓練團，蔣介石任團長，他任團附，11月再次當選國民黨中央執行委員，他名聲即響，脾氣也大，看誰不順眼就罵，完全不給人面子，陳誠第四次圍剿江西的中央紅軍，被朱德打的慘敗，他放言陳誠就是壹頭豬，連敵情都摸不清就瞎撞。蔣介石把何應欽寫的對日作戰計劃拿給他看，他看完就撕碎了罵道：“狗屁計劃。”自己立即另外寫了壹份交給蔣。後來另壹個以軍事專家自居的方天說他實際上連蔣介石也看不上，只不過不敢公開罵而已。蔣介石在廬山軍官訓練團講話：“我姓蔣的不抗日，全國人民***誅之。”他立即站起來回應：“我到外國轉了壹圈，看見各國都在忙，德國在忙，蘇聯在忙，意大利在忙，日本也在忙，好像吞了我東三省還不滿足，還要氣勢洶洶的滅亡中國。可我回到上海壹看，遍地是閑人，政府官員更閑，吃喝玩樂通宵達旦，簡直把東三省淪陷的恥辱置之腦後。希望政府切實拿出抗日的措施來”蔣介石聽得如坐針氈，哭笑不得。
他在此期間撰寫了《大軍統帥學》和《戰爭要訣》等軍事著作，以《易經》“天行健，君子以自強不息”壹語作為他“生即是戰”的理論依據，他認為，天地萬物要生存，就必須作戰。所謂健者，就是春夏秋冬輪回不已，假使天道壹時懈怠，則萬物失時，世界則要毀滅。故曰：“求生存就要戰爭，戰爭就是自強，但是戰爭並不完全是槍彈的世界，而是求知識，求技能，求身體健康都包括在內。他認為新的軍事競爭必將以犧牲像中國這樣的弱小開始，要想自存，必須自強，自強必須從不買外貨，加強國家經濟著手。他認為日本侵略中國，必將采取速戰速決的戰術，對此，除了誘敵深入，然後壹鼓聚殲之外，別無他法。他認為：”我們軍人，在穿上軍裝的時候，這生命就屬於國家，不復知有身家性命，這就是軍人的人格。有了這種精神還要發揮出來，才是善。發揮的很好，才是美。
盧溝橋事變發生後，他在軍事會議上高呼：日本目前有軍閥和財閥之爭，海軍和陸軍之爭，少壯派和老舊派之爭，全國不是壹條心，以小國臨大國，又不能傾力來犯，外交上得罪英美，犯下兵家大忌，因此不難把日本打敗。他滿以為他會被任命為總參謀長，主持對日持久戰爭，但蔣卻在組建大本營的時候任命何應欽為總參謀長。他大為失望。
8月，他被任命為赴蘇考察團團長，赴蘇聯考察，實際上是爭取中蘇結盟和蘇聯的武器援助，斯大林沒有答應中蘇結盟，但同意給國民政府壹億盧布的軍火組建20個蘇械師，另外附送壹個蘇聯援華航空隊，他因此功績37年12月加上將銜，1938年2月任軍令部次長，5月任中國特命全權駐蘇聯大使，在蘇期間，他經常受到斯大林、伏羅希洛夫等領導人的接見，爭取到總***2.5億美元的物資和貸款，有力地支援了中國的抗戰。他認真研究了蘇聯社會主義制度，還研讀了《***產黨宣言》、《資本論》等著作，認為蘇聯的社會主義制度有利於國防建設，加上楊傑將軍多年與***產黨人的接觸，逐漸從思想上產生了對***產黨、對社會主義由同情到支持和贊成的轉變。在軍事戰略上，他主張在中蘇邊境布置重兵，挑撥日本和蘇聯發生戰爭，在南線，壹定要克復廣州，引導日軍向南發展和英美對立。
1940年回國，他向蔣提出聯蘇抗戰的建議和具體作戰戰術，蔣卻送他壹本《曾文正公全集》要他好好閱讀，他氣得打了三個月的麻將，然後胡亂寫了壹些批註送去交差，蔣介石看了批註氣得大發脾氣。給他壹個軍事委員會顧問的閑差留在重慶，後任中央訓練團教官，他此時撰寫了《國防新論》、《軍事與國防》等上百萬字的軍事巨著，《國防新論》是1943年由重慶商務印書館出版發行的，***分3篇：第壹篇是國防“認識論”，介紹了古今中外的國防，闡明了國防理論的思想體系；第二篇是國防“本體論”，說明現代國防的種種形式和組織；第三篇是國防“方法論”，闡述了中國國防建設的實際問題。在這部著作中，楊傑充分論述了國防建設與政治、經濟、文化的關系，他說：“國防是政治、經濟、文化、社會、軍事等各種力量的結晶，軍事是結晶體的頂點，經濟是結晶體的基礎。”同時深刻剖析了中國社會政治對經濟和軍事的影響。他認為，國民黨政府政治上的腐敗，導致了經濟、軍事、兵工業的腐敗，進而導致了民族精神的頹廢，國家無禦侮的能力，國防也就無從談起。楊傑以精辟的語言和銳利的筆法，為人們描繪了理想國防的全景圖，同時向人們展示了國民黨統治下中國國防的殘破景象，這無疑需要足夠的膽識和魄力。此書出版後引起人們的極大關註，在半年之內3次再版。 《軍事與國防》是1944年由重慶商務印書館出版的，它是楊傑軍事思想的又壹部代表作。在該書中，楊傑論述國防和軍事問題。他說：“社會生活形式是由社會生產技術、生產力和生產關系這些因素決定的。產生革命以後，社會生產力所發生的大變革，……使戰爭和國防與人民的關系日漸密切；沒有人民的支持，戰爭就不能進行；沒有人民的參加，國防就無法建設。”“由軍人的戰爭到人民的戰爭，由軍人的國防到人民的國防，這便是封建社會與資本主義社會的分野。而真正的人民國防，又為社會主義國家國防組織的特色。‘人民’，就是這個時代的象征，是社會的創造者和支配者。”最後他得出壹個結論：只有在消滅了人剝削人制度的社會主義國家，才能建立起真正的人民國防。無需引用他的更多話語，這已經足以表明楊傑在蘇聯研究馬克思主義，並把馬克思主義的壹些觀點與他的軍事理論相結合所發生的思想轉變。他的這些理論，顯然與蔣介石片面抗戰理論完全背道而弛，在國民黨內引起很大的反響。蔣介石盡管明白這理論不可能主導國民黨的軍事政策，但他還是十分擔心和焦慮，這樣發展下去，與***產黨的主張還有什麽兩樣?
蔣介石的擔心不無道理。在潛心著述的過程中，楊傑對***產黨的許多觀點是贊同的，特別是進行全民族抗戰的觀點幾乎是壹樣的。為此，從1943年開始，楊傑就與中***南方局的領導人周恩來、董必武取得了聯系。周恩來和董必武對楊傑的抗日主張表示贊賞，對他本人也非常信任。當1943年楊傑赴歐洲進行短暫軍事考察路經昆明時，董必武還讓他將壹封中***中央的指示信轉交給昆明地下黨領導人劉浩。此後，楊傑頻繁地在公開場合發表自己的觀點。他在復旦大學參加蘇德戰爭座談會時分析道：“蘇德之間，德國要完全打敗蘇聯，力量不夠。”這是因為，“戰爭是角力，就是物質力與精神力的角鬥，物質力是壹定的，而精神力則可以膨脹，也可以縮小。戰爭力是兩種力量的總和，精神力壹經喪失，物質力就會變成無用。”在國民黨軍事學校夏令營對學員的講話中，他把第二次世界大戰分為歐洲、太平洋和中國3個戰場，在分析中國戰場時說：“勝利的關鍵仍操之在我。但日本軍閥壹意孤行，作最後的本土連接大陸的焦士戰時，則中國居於主導地位，是非靠自己的力量去解決不可。”這些觀點，使聽者耳目壹新。 他主張現代戰爭已經從武裝人員的對抗擴展到全體人民的對抗，只有紮根於人民的戰爭才能立於不敗之地；文化的征服，是壹種視之無形，聽之無聲的思想占領，強調國防中的文化建設。為國內外軍界所推崇。他還做了幾十個世界軍事形勢的分析匯報。1944年任中國軍事代表團團長赴英美考察軍事設施，歐洲開辟第二戰場，他批評艾森豪威爾諾曼第登陸後，戰略部署扇形展開，包打敗仗。不久果遭德軍反擊，有阿登之敗。雲南遠征軍反攻的時候，他正好在大理家鄉省親，衛立煌等親自登門拜訪求教軍事戰略戰術。1945年5月再次當選國民黨中央執行委員 。